Zbiory Fundacja Centrum Dokumentacji Czynu Niepodległościowego obejmują: materiały dotyczące dziejów polskiego czynu zbrojnego w czasie I wojny światowej (głównie druki zwarte, ciągłe i ulotne, fotografie oraz karty pocztowe wydane lub wykonane w latach 1914–1918), materiały dotyczące walk o granice II Rzeczypospolitej oraz dziejów odrodzonego Wojska Polskiego (głównie druki zwarte, ciągłe i ulotne oraz fotografie wydane lub wykonane w latach 1918–1939), materiały dotyczące dziejów polskiego czynu zbrojnego oraz martyrologii społeczeństwa polskiego w okresie II wojny światowej (druki konspiracyjne zwarte, ciągłe i ulotne oraz fotografie wykonane lub wydane w latach 1939–1945), materiały dotyczące sytuacji politycznej na ziemiach polskich po zakończeniu II wojny światowej (druki zwarte, ciągłe i ulotne oraz fotografie wydane lub wykonane w latach 1945–1956), materiały dotyczące polskiej opozycji antykomunistycznej po 1956 r. (druki zwarte, ciągłe i ulotne, kolekcje archiwalne – w tym m.in. Archiwum NSZZ „Solidarność” Małopolska i Archiwum NSZZ „Solidarność” Uniwersytetu Jagiellońskiego, rękopisy, nagrania fonograficzne i filmowe oraz fotografie wydane lub wykonane w latach 1956–1989). W zbiorach znajdują się także: publikacje, rękopisy, nagrania fonograficzne i filmowe oraz fotografie wydane lub wykonane po 1989 r.
Druki konspiracyjne z okresu II wojny światowej i powojenne (lata 1945–1956) oraz część materiałów dotyczących polskiej opozycji antykomunistycznej po 1956 r. przechowywane są w Bibliotece Jagiellońskiej. W dziale dotyczącym dziejów polskiego czynu zbrojnego w okresie II wojny światowej oraz martyrologii społeczeństwa polskiego w tymże okresie część materiałów pochodzi z archiwum Komisji Historycznej byłego ZBOWiD-u, kompletowanego w latach 60.–80. XX w.
Jednym ze zrealizowanych przez Fundację projektów jest utworzenie kolekcji Muzeum Solidarności. Zgromadzona kolekcja ma być podstawą zbiorów planowanej w Krakowie placówki muzealnej poświęconej historii ruchu Solidarności. W ramach kolekcji Muzeum Solidarności znajdują się dokumenty, materiały pisane, prasa związkowa i podziemna, fotografie, nagrania i filmy, poddawane teraz digitalizacji, a także muzealia związane z historią opozycji antykomunistycznej w PRL-u. Zbiór fotograficzny Muzeum Solidarności (w wersji papierowej i cyfrowej) liczy ok. kilkanaście tysięcy obrazów, m.in. kolekcje: Krzysztofa Adamusa, Stanisława Markowskiego, Piotra Mężyka, Andrzeja Stawiarskiego i Jacka Wcisły. Zbiór druków Muzeum Solidarności obejmuje materiały z lat 1976–1989: druki ciągłe, artykuły, druki ulotne, zwarte, banknoty, kalendarze, niezależną filatelistykę, plakaty. Ogółem w zbiorach fundacji znajduje się ok. kilkanaście tysięcy fotografii, kilkaset nagrań dźwiękowych i kilkadziesiąt tysięcy wydawnictw drugiego obiegu wydawniczego.