W zbiorach Muzeum Ziemi Sejneńskiej składają się m.in.: dokumenty z archiwum dominikańskiego (XVII–XVIII w.), pisma urzędowe króla Jana III Sobieskiego do dominikanów sejneńskich, księgi liturgiczne, mapy diecezji augustowskiej (czyli sejneńskiej) z 1819 r. i Wielkiego Księstwa Litewskiego, tajne dokumenty z powstania styczniowego, fotografie i dokumenty dotyczące Polskiej Organizacji Wojskowej oraz wydarzeń powstania sejneńskiego, zdjęcia dotyczące 24. Batalionu Korpusu Ochrony Pogranicza z Sejn. Do zasobów archiwalnych zalicza się też archiwum Ryszarda Mackiewicza.
Sejneńskie Towarzystwo Opieki nad Zabytkami stale apeluje do mieszkańców o przekazywanie domowych archiwaliów: dokumentów, zdjęć i materiałów ikonograficznych.